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石墨烯層間嵌入碳涂層硅納米顆粒做為高能量密度鋰離子電池的負(fù)極材料

放大字體  縮小字體 發(fā)布日期:2016-08-05
摘要:使用硅基材料來制備鋰離子電池的負(fù)極對(duì)于提高鋰離子電池的性能有重大的意義,但是主要的挑戰(zhàn)在硅較差的導(dǎo)電性以及循環(huán)過程中難以保持結(jié)構(gòu)的完整性?;诖宋恼潞铣闪艘环N具有“三明治”結(jié)構(gòu)的石墨烯和...

使用硅基材料來制備鋰離子電池的負(fù)極對(duì)于提高鋰離子電池的性能有重大的意義,但是主要的挑戰(zhàn)在硅較差的導(dǎo)電性以及循環(huán)過程中難以保持結(jié)構(gòu)的完整性?;诖宋恼潞铣闪艘环N具有“三明治”結(jié)構(gòu)的石墨烯和碳涂層硅的復(fù)合物(Si@C-rGO),不僅提高導(dǎo)電性和機(jī)械性能,同時(shí)循環(huán)性能也得到了大大提升。

該電極材料的制備方法如圖1所示,首先在碳涂層硅(Si NPs)納米顆粒涂表面涂覆一層多巴胺,通過聚合作用形成聚多巴胺,再將其和GO混合液的一起抽濾,熱還原后形成Si@C-rGO復(fù)合物,該復(fù)合物在石墨烯和碳涂層硅之間形成了強(qiáng)烈的共價(jià)鍵和氫鍵,如圖2所示,避免了硅的團(tuán)聚和石墨烯的堆疊。
 


 圖1 Si@C-rGO的制備流程示意圖


 圖2 硅和石墨烯的相互作用示意圖

圖3為Si@C-rGO的SEM。從低倍的SEM中可以看出Si@C-rGO復(fù)合物主要為層狀的微米團(tuán)簇結(jié)構(gòu),表現(xiàn)出“三明治”的形貌。高倍下SEM顯示出Si NPs均勻的嵌入和分散在褶皺的石墨烯層間。褶皺的石墨烯在Si@C NPs之間形成連通的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),以便構(gòu)成良好的電子傳輸網(wǎng)絡(luò)系統(tǒng)。圖4使用的XRD,Raman和FT-IR 均說明了Si和C有一個(gè)良好的復(fù)合,以及復(fù)合后的Si@C均勻的依附在氧化石墨烯層間,燒結(jié)后,氧化石墨被還原成石墨烯,Si@C均勻的依附在石墨烯層間。圖4 的熱重中主要說明了形成的Si@C復(fù)合物中,90%是硅;在形成的Si@C-rGO復(fù)合物中,硅占60%。


  圖3 Si@C-rGO復(fù)合物的SEM。 a)側(cè)視圖;b) a中標(biāo)記部分的俯視圖;c)a中標(biāo)記部分的HR-TEM; d) Si@C-rGO復(fù)合物的TEM


  圖4 Si@C-rGO,Si-rGO和SiNPs的a)XRD;b)熱重;c)拉曼;d)紅外。



電化學(xué)性能如圖5所示,純Si組裝的電池在循環(huán)50圈后容量明顯下降;Si和rGO的復(fù)合物在循環(huán)100圈后容量也只有50%;但是本文合成的Si@C-rGO,在循環(huán)400圈后,容量保持了99.4%。

  本文相關(guān)工作發(fā)表在Advanced Energy Materials上(Carbon-Coated Si Nanoparticles Anchored between Reduced Graphene Oxides as an Extremely Reversible Anode Material for High Energy-Density Li-Ion Battery)DOI: 10.1002/aenm.201600904

 
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